福州大学赖跃坤教授团队针对可穿戴传感器、软机器人、组织工程和伤口敷料等领域对强粘附性水凝胶的迫切需求，开展了创新性研究。目前，界面粘附传感材料普遍存在两大技术瓶颈：一是难以实现粘附与非粘附状态间的快速可逆转换，二是多液体环境中的粘附性能表现不佳。近期，该团队借助国仪量子扫描电镜进行了深入研究。通过丙烯酰胺（AAm）、N-异丙基丙烯酰胺（NIPAM）、由十二烷基硫酸钠/甲基丙烯酸十八烷基酯/氯化钠（SDS/OMA/NaCl）组成的胶束溶液和磷钨酸（PTA），合成了PANC/T水凝胶。

通过PNIPAM链段和SDS的动态相互作用，实现了按需粘附和分离。在此基础上，进一步通过Fe³⁺溶液的浸泡，制备的PANC/T-Fe水凝胶可以在多种湿环境下的实现强粘附。最终开发出一种具有快速响应特性的智能界面粘合水凝胶，可在不同湿度条件下实现按需粘附与分离。该研究以题为“Temperature-Mediated Controllable Adhesive Hydrogels with Remarkable  Wet Adhesion Properties Based on Dynamic InterchAIn Interactions”的论文发表在《Advanced Functional Materials》上。
 

可控粘附水凝胶的合成与结构特性

PANC/T-Fe水凝胶由亲水性AAm、兼具亲水和疏水特性的NIPAM以及疏水性OMA通过共聚反应合成，其中PTA起到交联作用，与聚合物链上的氨基形成氢键，构建起稳定的聚合物网络。在实验过程中，该团队发现NIPAM和SDS间的相互作用对水凝胶的温度敏感粘附性能至关重要。随着温度降低，SDS结晶易于附着在PNIPAM链段，阻碍粘附功能基团与基材作用，导致粘附力下降；温度升高时，结晶融化，粘附基团与基材接触更好，粘附力显著提升。PTA的引入增强了水凝胶在高温下的粘附力，因其与聚合物链的氨基存在物理相互作用，温度升高时该相互作用被破坏，使水凝胶变软，与底物形成更多粘附位点。通过水凝胶聚合物链间的动态调节实现了可逆的按需粘附。

图1. 水凝胶合成及可逆湿粘附作用机理图。

温度对粘附性能的调控机制 该团队通过一系列对比实验发现，NIPAM和胶束溶液的协同作用是水凝胶温度敏感粘附性能的关键因素。差示扫描量热法（DSC）测试结果表明，温度响应与NIPAM的最低临界溶解温度（LCST）无关，但NIPAM与SDS之间存在相互作用，影响了SDS的结晶温度。原位FT-IR测试进一步揭示了温度升高会削弱链间氢键，释放更多的粘附基团，从而增强粘附性能。流变学分析也证实了温度变化对水凝胶分子链间相互作用的显著影响，使其从刚性转变为柔性。
 

图2.水凝胶温度敏感粘附性机理探究
 

按需粘附特性与湿环境强粘附性能

PANC/T-Fe 水凝胶具有按需粘附特性，无需外部能量输入，仅通过简单冰敷即可实现粘附转换。在室温（25°C）下，水凝胶柔软且粘性强，与玻璃分离时不易剥离且会产生残留；通过简单的冰敷，凝胶内聚力增加，弹性增强，剥离变为良性剥离，且低温下粘附强度降低，冷却时间延长也会降低粘附强度。温度循环测试表明，其粘附性能在5°C至 25°C的多次循环测试中基本保持不变，展现出良好的可逆性，可在多种环境中按需粘附，在组织愈合、材料按需修复和湿环境驱动器等方面具有重要应用潜力。

图3. 具有可逆粘附性的PANC/T-Fe水凝胶的性能测试

PANC/T-Fe水凝胶多种液态环境的湿粘附性能

在液体环境中，该水凝胶的表现同样令人瞩目。水凝胶中的共聚物链含有亲水和疏水单元，经 Fe³⁺处理后，亲水和疏水链段在表面迁移重排，在水和油环境中均实现强粘附。利用国仪量子的电镜(SEM3100)观察了水凝胶链诱导迁移前后的网络结构，验证水凝胶的网络变化。通过研究 NIPAM 和 PTA 对粘附性能的影响，发现二者共同作用使水凝胶在不同环境中表现出色，在干燥、水和油环境中的粘附强度分别可达 121kPa、227kPa 和 213kPa。对多种基材如玻璃、金属、木材等均能产生强粘附，在多种有机溶剂和水溶液中也表现出良好的粘附性能。  
图4.PANC/T-Fe水凝胶在多种液态环境下的湿粘附性能
 
图 S10. Fe3+浸泡前后PANC/T水凝胶截面的SEM图像显示，Fe3+浸泡后，PANC/T水凝胶内部的网状结构变得更加松散，表明链的迁移。

PANC/T-Fe水凝胶对破损材料的修复性能

该团队研究的PANC/T-Fe水凝胶在实际应用中具有广泛的前景，可用于材料损伤的临时修复。例如，在船模漏洞修复实验中，水凝胶能迅速阻止液体渗漏，修复后的船只可承受一定重量且无泄漏。在水和油环境中修复受损基底时，水凝胶能承受较高的最大爆破压力（分别为57 kPa 和49 kPa）。当需要剥离水凝胶时，通过冰敷即可轻松实现，且不会残留胶体，这一特性在生物医学、智能材料等领域具有重要的应用价值。展示了其在实际应用中的巨大潜力。
 
图5.PANC/T-Fe水凝胶对材料的临时修复性能

总结

该研究成功合成了具有多种环境强粘附和可逆粘附性能的 PANC/T-Fe 水凝胶，深入揭示了动态链间相互作用对水凝胶粘附性能的影响机制，为新型智能粘附材料的设计提供了理论依据。其按需粘附特性无需外部能量，仅通过冰敷即可实现，为智能粘附材料在液体环境中的应用提供了新思路。这种水凝胶在粘附性能调控方面的创新，有望在多个领域得到广泛应用，推动智能粘合剂技术的发展，为解决材料粘附相关问题提供了新的解决方案。